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論文

Time dependence of corrosion behavior on Ta in NaOH solutions

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

Materials Transactions, 63(4), p.538 - 544, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

論文

$$^{129}$$I/$$^{127}$$I and $$Delta$$$$^{14}$$C records in a modern coral from Rowley Shoals off northwestern Australia reflect the 20th-century human nuclear activities and ocean/atmosphere circulations

三ツ口 丈裕; 岡部 宣章*; 横山 祐典*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 國分 陽子

Journal of Environmental Radioactivity, 235-236, p.106593_1 - 106593_10, 2021/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.8(Environmental Sciences)

深部流体の識別指標に資するためのヨウ素129($$^{129}$$I)測定技術開発を目的として、北西オーストラリア産の現生サンゴ骨格年輪(西暦1931年-1991年)のヨウ素129濃度($$^{129}$$I/$$^{127}$$I)及び炭素14濃度($$Delta$$$$^{14}$$C)を測定した。$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iは東濃地科学センター加速器質量分析装置(JAEA-AMS-TONO-5MV)を用い、$$Delta$$$$^{14}$$Cは東京大学の加速器質量分析装置を用いて測定した。その結果、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iと$$Delta$$$$^{14}$$Cの両方で1950年代から明瞭な上昇が見られた。$$Delta$$$$^{14}$$Cの上昇は大気圏核実験によるものであり、$$^{129}$$I/$$^{127}$$Iの上昇は大気圏核実験及び核燃料再処理によるものである。以上の結果は先行研究と良く一致していることから、JAEA-AMS-TONO-5MVによる$$^{129}$$I/$$^{127}$$I測定が更に拡張されたといえる。

論文

TaのNaOH水溶液中における腐食挙動の時間依存性

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

材料と環境, 70(6), p.192 - 198, 2021/06

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

論文

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

論文

核燃料の再処理と放射性廃棄物の有害度低減を目指した分離技術の研究開発

佐々木 祐二

化学工学, 84(9), p.425 - 427, 2020/09

原子力研究における分離技術は廃棄物減容と有害度低減の観点が求められる。放射性元素の処理法あるいは一時的な対策として、ガラス固化体での地層処分、長半減期核種を非放射性または短半期核種へ核変換や中間貯蔵がある。このように、それぞれの処分法を適切に運用するための元素分離技術が不可欠になる。ここでは、使用済み燃料からU, Pu元素の分離と高レベル廃液からMA, FP元素の分離手法と新しい溶媒抽出技術について解説する。

論文

再処理構造材料の腐食挙動に及ぼすRu化学形態の影響に関する研究

佐野 雄一; 安倍 弘; 高畠 容子

あいちシンクロトロン光センター2017年度公共等利用成果報告書(インターネット), 1 Pages, 2018/00

再処理工程での腐食機構の解明及び腐食抑制方法の提案を目的として、海水成分を含む硝酸溶液中におけるRuの存在形態に共存物質が及ぼす影響について評価を行った。Ruを対象としたXAFS測定の結果、塩化物イオンとの相互作用に起因すると推定されるRu近傍の構造変化が観測され、硝酸溶液中におけるRuの腐食促進作用に何らかの影響を及ぼすことが示唆された。

論文

複雑な実環境をシミュレートしたデータ取得にもとづく腐食要因の解明; 海洋環境と原子力施設を例として

山本 正弘

材料と環境, 66(1), p.3 - 12, 2017/01

腐食現象の発生メカニズムを明らかにするために、実験室的に実環境での腐食を再現するシミュレーション試験法を検討してきた。本稿では、海洋環境と原子力施設を例にこの手法に関して紹介する。海洋での腐食については、干満帯直下で見られる腐食極大に着目した。実環境を再現する試験を実施した結果、この領域では干潮時には、干満帯部をカソードとして腐食が進行し、満潮時には海中部深くをカソードとした腐食が進行し、長期間アノードが固定する現象が観察された。これは、アノード溶解が継続することで環境が変化して、腐食し続ける、いわゆる、「とけぐせ」と呼ばれる腐食現象と考えられる。原子力施設については、高い放射線環境での腐食解析や電気化学測定が可能な装置を駆使してきた。一例は、核燃料再処理施設でのNpの混入による腐食加速現象が、Np$$^{6+}$$がステンレス鋼表面で還元され腐食が進行し、還元されたNp$$^{5+}$$がバルク溶液中に再酸化されるため、微量のNp混入でも腐食が加速されることを示した。また、軽水炉内での放射線環境で生成する過酸化水素の影響についても評価する手法に関しても紹介した。

論文

高レベル放射性廃液模擬環境でのステンレス鋼腐食に及ぼす減圧沸騰の影響

入澤 恵理子; 上野 文義; 加藤 千明; 阿部 仁

材料と環境, 65(4), p.134 - 137, 2016/04

使用済核燃料再処理施設の高レベル廃液濃縮缶の運転環境を模擬した試験を行い、酸化性金属イオンを含む硝酸溶液中のステンレス鋼腐食に及ぼす沸騰の影響について評価した。浸漬腐食試験の結果から、同じ溶液温度において、大気圧下の非沸騰溶液中よりも減圧し沸騰させた溶液中の方が腐食速度が大きくなることがわかった。さらに、分極曲線からも、沸騰により腐食電位が貴側へ移行し、カソード分極曲線の電流密度が上昇することを確認した。以上より、同一温度において、減圧沸騰により腐食が加速されることを確認した。

報告書

再処理プロセス・化学ハンドブック第3版

再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会

JAEA-Review 2015-002, 726 Pages, 2015/03

JAEA-Review-2015-002.pdf:43.63MB
JAEA-Review-2015-002(errata).pdf:0.21MB

「再処理プロセス・化学ハンドブック」を新たに改訂し、第3版としてまとめた。作業にあたって国内の大学や企業の有識者からなる再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会を組織し、意見交換を行いながら文献の調査と執筆を進めた。本ハンドブックの目的は従来から変わることはなく、ウラン燃料、MOX燃料の利用とそのリサイクルのため、今後の湿式再処理分野の課題に向けた取り組みの一つとして、プロセスと関連する化学の基礎情報をまとめたデータベースを整備したものである。

論文

Study on the effect of phosphorous concentration on intergranular corrosion of stainless steel in boiling nitric acid solution

上野 文義; 小松 篤史; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘

Proceedings of European Corrosion Congress 2014 (EUROCORR 2014) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2014/09

本報告では、沸騰硝酸中でのステンレス鋼の粒界腐食挙動を理解するため、粒界での微量のリン偏析が粒界腐食進展に及ぼす影響について検討した。超高純度310ステンレス合金(310EHP)にリンを添加し、硝酸中で腐食試験を行うとともに、粒界のリン濃度を3次元アトムプローブを用いて分析した。粒界のリンの分布と粒界腐食進展関係を調べるためにセルオートマトン法を用いた計算解析を行った。その結果、リンが約1.4at%程度に偏析することによって粒界腐食が顕著になることを明らかにした。また、開発した計算解析法により、リン分布の影響による粒界腐食の変化を再現できることを示した。

報告書

第6回NUCEFセミナー講演報文集; 2003年2月20日,東海研究所,東海村

第6回NUCEFセミナーワーキンググループ

JAERI-Conf 2003-018, 132 Pages, 2003/10

JAERI-Conf-2003-018.pdf:10.41MB

第6回NUCEFセミナーは、2003年2月20日、原研東海研究所において開催された。本セミナーは原研主催であるが、今回初めてサイクル機構の共催を得た。NUCEFセミナーの目的は、NUCEFに関する核燃料バックエンド分野の研究者が討論,情報交換を行い、研究の効率的な推進,国内協力研究の促進に寄与することである。今回のセミナーでは、特別講演,臨界安全性研究と廃棄物処分安全性研究に関する口頭発表,再処理プロセス研究に関するパネル討論及び燃料サイクル施設と廃棄物処分の安全研究等に関するポスター発表を行った。口頭発表は13件(特別講演1件,パネル討論での報告5件を含む)、ポスター発表は30件であり、セミナー参加者は265名であった。本報文集はこれらの発表の報文を収録するとともに、議論の概要をまとめたものである。

論文

Effects of heat-transfer on corrosion of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 矢野 昌也*; 木内 清; 杉本 克久*

Corrosion Engineering, 52(1), p.53 - 67, 2003/01

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響を各硝酸濃度で調べた。伝熱面及び等温浸漬面における腐食減量と電気化学的分極曲線を測定した。その結果、ジルコニウムの腐食速度は等温浸漬面よりも伝熱面の方が大きくなることが明らかになった。その速度は硝酸濃度と溶液温度の上昇により大きくなった。沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は、伝熱面上での熱分解による亜硝酸濃度の低下と沸騰バブルによって分解生成物が溶液から排出されることにより引き起こされる。沸騰伝熱面における12mol/dm$$^{3}$$硝酸水溶液の酸化還元電位はジルコニウムの一次不働態皮膜の破壊電位に非常に近づいた。これは、核燃料再処理プロセスの沸騰伝熱面において応力腐食割れが生じることを示唆している。

論文

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響

加藤 千明; 矢野 昌也*; 木内 清; 杉本 克久*

材料と環境, 52(1), p.35 - 43, 2003/01

沸騰硝酸環境におけるジルコニウムの耐食性に及ぼす伝熱の影響を各硝酸濃度で調べた。伝熱面及び等温浸漬面における腐食減量と電気化学的分極曲線を測定した。その結果、ジルコニウムの腐食速度は等温浸漬面よりも伝熱面の方が大きくなることが明らかになった。その速度は硝酸濃度と溶液温度の上昇により大きくなった。沸騰伝熱面における硝酸の酸化力上昇は、伝熱面上での熱分解による亜硝酸濃度の低下と沸騰バブルによって分解生成物が溶液から排出されることにより引き起こされる。沸騰伝熱面における12mol/dm$$^{3}$$硝酸水溶液の酸化還元電位はジルコニウムの一次不働態皮膜の破壊電位に非常に近づいた。これは、核燃料再処理プロセスの沸騰伝熱面において応力腐食割れが生じることを示唆している。

報告書

GLOBALl2001参加報告

森本 恭一; 柴田 淳広; 重留 義明

JNC TN8200 2001-006, 19 Pages, 2001/12

JNC-TN8200-2001-006.pdf:0.92MB

GLOBAL2001 (International Conference: "Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions")は平成13年9月9日から9月14日までの6日間、フランスのパリで開催された。今回は各国から約420名の参加者があり、この内、約70名が日本からの参加であった。本会議では、炉・燃料サイクル分野、再処理分野、処分分野、核不拡散分野等に分かれて報告を行っていた。この中でも核燃料サイクルのバックエンド、長寿命核種のマネージメント、炉・燃料の先進的コンセプトに関する報告が中心的な位置を占めていた。先進リサイクル研究開発部からは実用化戦略調査研究、燃料、再処理等に関する発表、ポスター発表を行い、また各発表を聴講して情報収集を行った。なお、GLOBAL2001の情報に関しては次のホームページで参照できる。http://www.cea.fr/conferences/global2001/index.htm

報告書

平成12年度 東海事業所 放出管理業務報告(排水)

篠原 邦彦; 武石 稔; 宮河 直人; 植頭 康裕; 水谷 朋子

JNC TN8440 2001-019, 141 Pages, 2001/11

JNC-TN8440-2001-019.pdf:12.69MB

本報告書は,原子力規制関係法令を受けた再処理施設保安規定,核燃料物質使用施設保安規定,放射線保安規則,放射線障害予防規定及び原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書並びに水質汚濁防止法及び茨城県公害防止条例に基づき,平成12年4月1日から平成13年3月31日までに実施した排水(放射性物質及び一般公害物質)の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設,プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設の放出放射能は,濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書に定められた基準値を十分下回った。

報告書

第四回 東海再処理施設技術報告会 報告書

大西 徹; 槇 彰; 柴田 里見; 八戸木 日出夫; 乳井 大介; 橋本 孝和; 福田 一仁

JNC TN8410 2001-023, 188 Pages, 2001/11

JNC-TN8410-2001-023.pdf:30.98MB

本資料は、平成13年10月11日に日本原燃(株)六ヶ所本部再処理事業所にて開催した「第四回東海再処理施設技術報告会」の予稿集、OHP、アンケート結果を報告会資料としてまとめたものである。第四回は、「東海再処理施設の保全・補修実績」について東海再処理施設においてこれまでに得られた技術・知見等の報告を行ったものである。

報告書

振動滴下装置を用いたウラン粒子燃料製造に係る外部ゲル化試験

西村 一久; 庄司 修一*; 羽成 章*; 佐藤 誠一*; 木原 義之; 遠藤 秀男

JNC TN8430 2001-005, 64 Pages, 2001/09

JNC-TN8430-2001-005.pdf:4.1MB

先進的リサイクルシステムのMOX燃料製造法の有力な候補として外部ゲル化法がある。MOX試験の実施に先立ちウランを用いて基本的な機器の把握・製造条件の確認を行った。製造試験では基本的な条件の調査を行い、1)原料となる硝酸ウラニルの調製とPVA水溶液の調製試験を行い、適切な調製条件を調査した。2)液滴を生成するための滴下原液の調製、振動滴下装置による液滴生成に関する試験を行い、適切な振動数、送液速度を調査した。3)ゲル化反応の際の、原液組成、アンモニア濃度の影響を調査した。4)ゲル球の熟成・洗浄・乾燥条件について試験を行い、不純物の除去効果などを調査した。5)乾燥ゲル球の示差熱分析及び焙焼試験を行い、酸化物粒子を得た。このことで最終的な焼結粒子が得られる見通しがついた。また、特性評価などを行い、粒子直径の高い制御性や物質収支に関して技術的な問題がないことを確認した。本試験の結果、振動滴下装置を用いたゲル化法についてのMOX粒子製造試験を行う準備がほぼ整った。しかし、ゲル球の表面ひび割れなどの未解決課題については引き続きウラン試験を行い解決する必要がある。

報告書

東海再処理施設におけるC-14の挙動

永里 良彦; 山口 俊哉; 藤田 秀人; 大森 栄一

JNC TN8410 2001-021, 33 Pages, 2001/09

JNC-TN8410-2001-021.pdf:4.37MB

原子力施設から放出されるC-14は、環境への蓄積及び食物連鎖を通じての内部被ばくの観点から安全評価上重要な核種であり、東海再処理施設においては、平成3年10月から再処理施設から放出される放射性気体廃棄物に含まれる主要な核種として定常的な測定を開始している。一方、再処理施設内においては、C-14の工程内での挙動を解明するため、文献調査を行うとともに、実際の使用済燃料の再処理運転を通じて工程内での分配、挙動等について調査を行った。東海再処理施設におけるC-14の挙動調査結果から得られた結果をまとめると、以下のとおりである。1.使用済燃料のせん断処理により放出されるC-14はわずかであり,使用済燃料に含まれるC-14の大部分は、溶解処理に伴い発生する溶解オフガスとともに溶解オフガス処理工程へ移行する。溶解オフガス処理工程へ移行したC-14は、アルカリ洗浄塔などで一部が捕獲されたのち、残りが主排気筒から放出される。主排気筒からのC-14の放出量は、使用済燃料処理1トンあたり約4.1$$sim$$6.5GBqであった。2.溶解オフガス処理工程及び槽類オフガス処理工程のアルカリ洗浄塔で捕獲されたC-14は、低放射性廃液貯槽に移行する。同貯槽への移行量は、使用済燃料処理1トンあたり約5.4$$sim$$9.6GBqであった。3.使用済燃料の処理に伴い主排気筒から放出されたC-14と、低放射性廃液貯槽へ移行したC-14の合計を再処理施設へのC-14の入量とすると、使用済燃料1トンあたりのC-14は約11.9$$sim$$15.5GBqとなった。また、この結果をもとにC-14の生成に寄与する照射前燃料中の窒素含有率を推定すると15 $$sim$$22ppmとなった。4.低放射性廃液貯槽の廃液は,蒸発缶により蒸発濃縮され、この際、C-14のほとんどは低放射性の濃縮液へ移行する。5.平成6年度以降、ガラス固化技術開発施設の運転に伴い第二付属排気筒からのC-14の放出が確認されており、その放出量はガラス固化体1 本を製造するにあたり約0.6GBqであった。

報告書

廃棄体の確認に向けたアスファルト固化体の製作履歴調査結果

古川 登; 近藤 利幸; 木村 之彦*

JNC TN8440 2001-024, 210 Pages, 2001/08

JNC-TN8440-2001-024.pdf:24.99MB

本書は、将来、アスファルト固化体を地中処分することを前提にした、廃棄体技術基準の整備に向けた調査に反映させるため、固化体中の核種インベントリー、代表的な固化体選定に必要な過去のキャンペーンのグループ化、処分検討時の情報提供等、貴重な情報源として活用することを目的に作成した。作成にあたっては、施設の工程、固化体の組成、貯蔵実績などの固化体製作概要、過去のキャンペーンの試験内容、トピックスを基に製作された固化体の特性や放射性ヨウ素の放出低減化、放射性炭素の施設内移行挙動などを含め、過去の試験・運転内容等の履歴を包括的に把握できるように開発運転履歴をまとめ、今後の処分の動向を見据えた構成とした。アスファルト固化処理施設は、1982年4月(昭和57年)からコールド試験を開始し、5月4日よりホット試験、10月6日より固化処理技術開発運転を開始し、1997年3月11日(平成9年)の火災爆発事故に至るまでの期間(16年間)で、低レベル放射性濃縮廃液を7,438m3処理し、29,967本のアスファルト固化体を製作した。事故により、アスファルト固化処理施設は使命を閉じるに至ったが、15年間で製作したアスファルト固化体は、将来の処分を検討する上で貴重な情報、データを保持しているとともに、処理技術とともに後世に継承する必要がある。なお、試験・運転により製作した固化体ドラム毎のS/B比、放射性核種濃度等に係るデータ類に関しては、「アスファルト固化体の製品データ集」として別冊にまとめたので、本書と対で活用されたい。

報告書

第9回原子力技術に関する国際会議(ICONE-9)におけるアスファルト固化処理施設火災爆発事故の原因究明結果及び高レベル放射性物質研究施設(CPF)における小型遠心抽出機の開発に関する報告

三浦 昭彦; 根本 慎一*

JNC TN8200 2001-005, 54 Pages, 2001/08

JNC-TN8200-2001-005.pdf:5.85MB

東海事業所で実施したアスファルト固化処理施設火災爆発事故の原因究明活動で得られた知見及び高レベル放射性物質研究施設(CPF)用小型遠心抽出機開発について、フランス・ニースで開催された「第9回原子力技術に関する国際会議(ICONE-9)」で報告を行い、海外の原子力関係機関等へ周知するとともに、再処理技術及びリサイクルに関する最新の技術情報等の調査を行った。

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